通讯作者：
Hong-Gang Liao（廖洪钢），厦门大学，厦门大学化学化工学院，固体表面物理化学国家重点实验室
Hui Li（李晖），北京化工大学，软物质科学与工程高精尖创新中心
作者：Peng Xue（薛鹏）, Mi Qu（曲密）, Jie Shi（施杰）, Youhong Jiang（江友红）, Nana He（何娜娜）, Tiqing Zhao（赵体清）, Shiwen Luo（罗时文）, Shiyuan Zhou（周诗远）, Jia-Jun Zhang（张嘉俊）, Yong Luo（罗勇）, Guangwen Chu（初广文）, Jian-Feng Chen（陈建峰）, Shi-Gang Sun（孙世刚）
背景介绍
传质是化学化工反应过程中最基本的过程。对于大多数异相反应，溶质迁移过程包括从体相溶液迁移至表面及从表面迁移到体相溶液中，而这些过程通过对流和扩散行为来完成，并成为许多反应的控速步骤。在微纳孔道中的滞留液层与界面之间的传质过程决定催化、燃料电池和化学分离等过程中的反应动力学。但是，由于微纳介区域中的物质分散过程尚无有效的手段对其进行直接观测，表面滞留液层与流动流体之间的相互作用以及对传质过程的影响仍不明确。因此，开发新的研究方法实现高时空分辨率下的微纳尺度上对微流体单元迁移过程的可视化观测成为解决上述问题的关键。
图1.原位液相透射电镜实验装置示意图
文章亮点
近日，厦门大学廖洪钢教授，北京化工大学李晖教授在Nano Letters上发表了关于微纳通道中表面滞留液层活化及传质过程的原位液相透射电镜研究。基于廖洪钢课题组自主研发设计的原位纳流控系统、原位TEM流体样品杆、流体芯片等其它相关设备，shouci实现了在高时空分辨率下直接观测多相接触过程中微观界面上的微流体单元迁移行为（图1）。实验结果发现，在气液相接触过程初始阶段，纳米通道表面的滞留液层内的溶质浓度增加，且随着表面薄层液体的黏度增加，微流体单元运动受到抑制而运动缓慢（图2）。而在之后的气液界面更新阶段（图3），位于滞留液层内的微流体单元运动速度增加了两个数量级，其运动轨迹也表现出无序混乱的特征。该流体单元迁移行为也与体相流体流动引起的迁移行为不一致。
图2.原位液相透射电镜观测微观界面上微流体单元迁移行为
数据分析结果表明在滞留液层内部发生了剧烈的纳米级对流，且该纳米级对流的出现与气液界面更新过程中溶质的分布与迁移直接相关。因为在气液相接触初始阶段，在表面薄层液体内部形成了相比于体相更高的浓度，所以会在气液界面更新时会形成一个由浓度差引起的液-液界面。MD模拟研究表明两个纳米级液层之间的浓度变化产生的化学势差会导致薄层液体内部发生剧烈的纳米级对流，这与之前发现的表面滞留液层内部的纳米级对流吻合（图4）。由此可以得出，滞留液层在气液界面更新过程中被活化，内部出现了快速的流体流动，进而可增强固液界面上的传质过程。
图3.气液界面更新示意图
图4. MD模拟滞留液层中的纳米级对流
总结/展望
研究团队成功开发了用于观测微纳尺度流体流动及传质过程的原位液相透射电镜相关设备，并发现了由液-液界面化学势差引起的表面滞留液层活化过程，为多相反应中的传质增强过程提供了新的认识。该工作实现了高时空分辨率下可视化观测微观流体流动及微观界面的复杂变化过程，为研究化学化工反应中微纳尺度的传质过程及相关化学反应提供了新的研究手段。相关论文发表在Nano Letters上，厦门大学博士研究生薛鹏、厦门大学硕士研究生曲密和北京化工大学博士研究生施杰为文章的第一作者，廖洪钢教授和李晖教授为通讯作者。
通讯作者信息：
廖洪钢教授
廖洪钢教授于2003年毕业于厦门大学，2011年在美国太平洋西北国家实验室--厦门大学（中美联合培养）攻读博士学位，获物理化学博士学位；2011年在美国劳伦斯伯克利国家实验室担任副研究员，2015年受聘为厦门大学化学系教授、博士生导师、闽江特聘教授。研究成果发表在Science, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Nature comm.等多个国际著名期刊，同时也在国际著名出版社出版学术著作2本。任Nanomaterials、Materials等杂志编委。课题组致力于原位透射电镜技术开发，引入光、电、力、热、流体等多场耦合，主要从事纳米材料生长过程、能源材料储能过程、催化反应历程的原位液体气体环境透射电镜研究。
李晖教授
李晖教授先后于2003年和2008年从南京大学基础学科教学强化部和南京大学理论与计算研究所获得学士和博士学位，此后在新加坡国立大学和美国内布拉斯加大学林肯分校从事博士后研究工作，在2012年加入中国科学院物理研究所担任副研究员。自2017年开始任职于北京化工大学软物质科学与工程高精尖创新中心担任教授，主要从事理论与计算化学研究。研究成果在J. Am. Chem. Soc.,Proc. Natl Acad. Sci. USA,Phys. Rev. Lett., ACS Nano, Nanoscale等国际学术期刊发表论文100余篇，被引用3000余次，ESI高被引文章3篇。李晖教授团队目前主要的研究方向包括表面润湿性和界面动力学、外延低维材料、气溶胶科学和大气化学、新型分子模拟方法的开发等。
